हाल ही में, स्ट्रॉन्ग-फील्ड लेजर फिजिक्स की स्टेट की लेबोरेटरी, शंघाई इंस्टीट्यूट ऑफ ऑप्टिकल प्रिसिजन एंड मैकेनिकल रिसर्च (एसआईपीएमआर), चाइनीज एकेडमी ऑफ साइंसेज (सीएएस) की एक शोध टीम ने सम-क्रम हार्मोनिक्स की आवृत्ति बदलाव में प्रगति की है। मोनोलेयर MoS2 मजबूत-क्षेत्र लेजर द्वारा संचालित होता है। परिणाम ऑप्टिक्स एक्सप्रेस में "मोनोलेयर MoS2 में सम-क्रम उच्च हार्मोनिक पीढ़ी की आवृत्ति बदलाव" शीर्षक के तहत प्रकाशित किए गए हैं।
ठोस पदार्थों में उच्च-हार्मोनिक विकिरण पदार्थ के मूलभूत गुणों की जांच के लिए एक महत्वपूर्ण स्पेक्ट्रोस्कोपिक तकनीक है, और इसका उपयोग क्रिस्टल की ऊर्जा बैंड संरचना के पुनर्निर्माण, बेरी की वक्रता की जांच करने और टोपोलॉजिकल चरण संक्रमणों का पता लगाने के लिए सफलतापूर्वक किया गया है। हाल के वर्षों में, द्वि-आयामी स्तरित सामग्रियों पर बहुत अधिक ध्यान दिया गया है, जिससे उच्च हार्मोनिक पीढ़ी के आगे के अध्ययन के लिए नए अवसर आए हैं। चूंकि सामग्रियां केवल एक या कुछ परमाणु परतें मोटी होती हैं, उनके स्थानिक पैमाने ड्राइविंग लेजर की तरंग दैर्ध्य की तुलना में बहुत छोटे होते हैं, जिससे गैर-रैखिक संचरण के प्रभावों से प्रभावी ढंग से बचने का लाभ मिलता है, इस प्रकार वे लेजर क्षेत्र का अध्ययन करने के लिए आदर्श सामग्री बन जाते हैं- संचालित अल्ट्राफास्ट गतिशीलता। उनमें से, मोनोलेयर मोलिब्डेनम डाइसल्फ़ाइड (MoS2) ने अपनी गैर-सेंट्रोसिमेट्रिक संरचना और महत्वपूर्ण गैर-रैखिकता के कारण शोधकर्ताओं का बहुत ध्यान आकर्षित किया है। वर्तमान शोध दल [ऑप्ट. एक्सप्रेस 29, 4830 (2021)] ने एमओएस2 के एचएचजी स्पेक्ट्रा में देखा कि सम हार्मोनिक्स असामान्य वृद्धि प्रदर्शित करता है और इसे बेरी संपर्क नियंत्रण के विभिन्न आधे सप्ताह के दौरान वर्णक्रमीय हस्तक्षेप के लिए जिम्मेदार ठहराया है। इसके अलावा, क्वांटम प्रक्षेपवक्र विश्लेषण से पता चलता है कि लेप्टोनिक द्विध्रुव क्षण चरण और बेरी संपर्क जारी फोटॉन की ऊर्जा और गति को नियंत्रित करते हैं, लेकिन अब तक किसी भी प्रयोगात्मक अवलोकन ने इसकी पुष्टि नहीं की है।
टीम ने उच्च-क्रम हार्मोनिक स्पेक्ट्रा का उत्पादन करने के लिए मोनोलेयर MoS2 को उत्तेजित करने के लिए एक प्रयोगशाला-निर्मित मध्य-अवरक्त लेजर प्रकाश स्रोत का उपयोग किया, और पाया कि जब आर्मचेयर दिशा के साथ लेजर ध्रुवीकरण चलाया जाता है, तो सम-क्रम हार्मोनिक्स की केंद्र आवृत्ति महत्वपूर्ण रूप से स्थानांतरित हो जाती है , और आवृत्ति-स्थानांतरित हार्मोनिक ऊर्जा मोनोलेयर MoS2 बैंडगैप ऊर्जा के करीब है। इसके अलावा, पड़ोसी स्तरों के सम हार्मोनिक्स की आवृत्ति शिफ्ट विपरीत दिशा में पाई जाती है, यानी, 6 वां हार्मोनिक लाल-शिफ्ट है जबकि 8 वां हार्मोनिक नीला-शिफ्ट है। सेमीकंडक्टर बलोच समीकरण और इलेक्ट्रॉन-ऑर्बिट सैडल-पॉइंट गणना के आधार पर, अनुसंधान टीम ने आवृत्ति शिफ्ट पीढ़ी के माइक्रोफिजिकल तंत्र का सफलतापूर्वक खुलासा किया, जिससे पुष्टि हुई कि सम हार्मोनिक्स की आवृत्ति शिफ्ट घटना मुख्य रूप से इंटरबैंड ध्रुवीकरण प्रक्रिया से आती है। सैद्धांतिक विश्लेषण से पता चलता है कि जंप डिपोल पल का चरण और बेली संपर्क संयुक्त रूप से इलेक्ट्रॉन-छेद जोड़ी समग्र के क्षण और गति को नियंत्रित करते हैं, जिससे आसन्न आधे-चक्र में जारी फोटॉनों की आवृत्ति में परिवर्तन होता है, जो बदले में विभिन्न हार्मोनिक स्तरों की केंद्र आवृत्तियों को बदलता है, और अंततः MoS2 स्पेक्ट्रम की छह लाल शिफ्ट और आठ नीली शिफ्ट को प्रेरित करता है। इस शोध कार्य से पता चलता है कि जंप डिपोल पल के चरण और बेरी संपर्क की गैर-सेंट्रोसिमेट्रिक सामग्रियों की मजबूत-क्षेत्र ऑप्टिकल प्रतिक्रिया में महत्वपूर्ण भूमिका होती है, जो गैर-सेंट्रोसिमेट्रिक सामग्रियों में अल्ट्राफास्ट वाहक गतिशीलता की मौलिक समझ में योगदान देती है।
चित्र 1. प्रयोगात्मक अवलोकनों को पुन: प्रस्तुत करने वाले सिम्युलेटेड उच्च हार्मोनिक स्पेक्ट्रा।
चित्र 2. (ए) इंटरबैंड स्पेक्ट्रा के विभिन्न स्तरों की आवृत्ति बदलाव, (बी) क्रिस्टल एज़िमुथ के साथ हार्मोनिक आवृत्ति बदलाव की निर्भरता।
